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单原子催化剂在重金属的电分析中取得新突破

faburiqi:2020-03-26     zuozhe: lipeihua

    近日,北京快乐8官网 黄行九研究员团队与中国科学技术大学曾杰教授合作,首次利用分散在氮掺杂的多孔碳上的Co单原子催化剂(Co SAC)实现了对As(III) 超高灵敏和选择性电化学检测。同时结合同步辐射X射线吸收精细结构(XAFS)技术、密度泛函理论计算(DFT)和动力学模拟计算等手段,从电催化的角度详细探究了Co SACH3AsO3在电化学分析过程中的相互作用方式和工作机制。相关结果已被Analytical Chemistry接收发表(DOI: 10.1021/acs.analchem.0c00677

    近年来,各种纳米材料如贵金属、合金、碳材料、金属氧化物及其复合物已广泛应用于As(III)的电化学分析中。然而,大多数研究主要依靠经验检验,仅仅关注检测的灵敏度、检测限、选择性等电化学现象,而忽略了相应的检测机制,因此,想要真正实现水中As(III)的高灵敏度和选择性检测仍然是一个巨大的挑战。实际上,电化学检测的本质是传感界面处的电催化反应过程,该反应会影响As(III)的富集/还原和相应的溶出/氧化信号,但目前仍缺少从电催化角度的科学认识。因此探究传感界面与目标分析物之间的相互作用,并阐明相应的电催化机理,对于开发有效的功能传感界面以实现As(III)的高灵敏度和选择性检测至关重要。

    基于以上问题,研究人员首先成功地合成了Co SAC催化剂并将其用于As(III)的电化学检测,可实现11.44 μA ppb-1的超高灵敏度和对As(III)出色的选择性。该灵敏度在目前报道的非贵金属催化剂中是最高的,甚至优于大多数贵金属纳米材料。结合XAFSDFT计算结果,研究人员发现反应过程中H3AsO3分子被Co-N2C2活性位点催化活化并形成Co-O杂化键,从而导致H3AsO3还原过程中As-O解离步骤的能垒降低。此外,反应动力学模拟计算表明,第一电子转移过程(As(III)+ e- = As(II))是整个H3AsO3还原的限速步骤,其在Co SAC上比在Co 纳米颗粒材料(Co NPs)上快得多,从而促进As(0)的快速大量沉积,大大增强了As(III)

 

1. Co SAC材料形貌和结构表征

 

2. a)-c)动力学数值拟合; d), e) DFT计算; f)增强电化学检测机理图

(供稿: 纳米材料与环境检测研究室)

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